Aufkl?rung und Optimierung des Triplett-Exzitonen-Transfers an organisch-inorganischen Grenzfl?chen durch atomistische Rechnungen

Solarzellen kommt bei der Erschlie?ung nachhaltiger Energiequellen eine Schlüsselrolle zu. Die allermeisten Solarzellen werden gegenw?rtig aus Silizium gefertigt. Dessen relativ kleine Bandlücke verhindert allerdings eine effiziente Ausnutzung hochenergetischer Photonen. Die Spaltung energiereicher Singulett-Exzitonen in jeweils zwei Triplett-Exzitonen (sog. singlet fission) erlaubt im Prinzip eine deutliche Erh?hung der Effizienz. Für die praktische Umsetzung muss jedoch noch eine Reihe von Herausforderungen gemeistert werden. Eine besonders wichtige Rolle spielt dabei die Grenzfl?che zwischen dem – typischerweise organischen – Singlet-Fission-Material und der eigentlichen Halbleitersolarzelle. Damit die Triplett-Exzitonen dort m?glichst vollst?ndig verstromt werden, müssen die exzitonischen Anregungen bzw. die betreffenden Ladungstr?ger weitgehend verlustfrei durch die Grenzfl?che transferiert und deren Rekombination auf ein Minimum reduziert werden. Obwohl aktuelle Experimente die Wichtigkeit des Grenzfl?chendesigns eindrucksvoll unterstreichen, ist der Mechanismus des Anregungs- bzw. Ladungstransfers durch die Grenzfl?che sowie seine Optimierungsm?glichkeiten noch weitgehend unverstanden. Dies motiviert das hier vorgeschlagene Theorieprojekt: Unser Ziel ist die Identifizierung von allgemeinen Designprinzipien für Grenzfl?chen mit optimierten Transfereigenschaften für Triplett-Exzitonen. Die Grenzfl?che von Tetracen und Silizium dient als Modellsystem. Deren Transfereigenschaften werden in Abh?ngigkeit von der relativen Lage der elektronischen Bandkanten, der molekularen Ordnung, dem Einfluss von Passivierungsschichten, Grenzfl?chendefekten und Bindungsverh?ltnissen berechnet. Untersucht wird auch der Einfluss dynamischer Effekte wie zum Beispiel thermischer Schwingungen oder der Akkumulation elektrisch passivierender Ladungstr?ger. Dazu kombinieren wir (constrained) Dichtefunktionaltheorie mit der Berechnung der zeitlichen Entwicklung struktureller und elektronischer Freiheitsgrade auf angeregten Potentialenergiefl?chen. Zum Vergleich und zur Verifizierung werden Greensfunktionsmethoden (GW+BSE) verwendet. Untersucht werden Tetracen-Grenzfl?chen mit Wasserstoff-, Chlor- und Bor-passiviertem Silizium. Diese Systeme geben Einblick in die Trends bezüglich Grenzfl?chendipole, elektronischer Bandkanten und chemischer Bindungen. Zus?tzlich untersuchen wir den Einflu? ultradünner Hafniumoxynitrid-Passivierungsfilme, welche zu Solarzellen mit besonders hoher Quantenausbeute führen. Aus der vergleichenden Analyse des Anregungs- bzw. Ladungstransfers an den untersuchten Systemen sollen sowohl ein gründliches Verst?ndnis der Transfermechanismen als auch konkrete Hinweise für das optimale Grenzfl?chendesign von Solarzellen mit Singlet-Fission-Sensibilisierung abgeleitet werden.

DFG-Verfahren Sachbeihilfen